La découverte de la planèteNeptune, faite par Le Verrier en juin 1846, et confirmée par l'astronome allemand Galle, lui fit une réputation européenne.
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La découverte de Neptune Le Verrier s'est attiré de son vivant une renommée universelle en découvrant, par la seule puissance du calcul, une planète que l'on a nommée Neptune. Les astronomes ne pouvaient donner les éphémérides exactes d'Uranus, et Bessel avait écrit à Humboldt :  "Je pense qu'un moment viendra où la solution du mystère d'Uranus sera peut-être bien fournie par une nouvelle planète".  Dès le 1er juin 1846, Le Verrier annonçait à l'Académie des Sciences qu'il existait une planète plus éloignée du Soleil qu'Uranus; le 31 août 1846, il publiait un Mémoire contenant la détermination de la masse, de l'orbite et de la position actuelle de la planète qui produit les anomalies observées dans les mouvements d'Uranus. Le 25 septembre 1846, M. Galle, astronome à l'Observatoire de Berlin, écrivait à Le Verrier : "La planète dont vous avez signalé la position existe réellement"; il avait vu un nouvel astre le 23 septembre 1846, à 0°52' de la position calculée par Le Verrier, et il avait le lendemain reconnu que cet astre se mouvait comme celui-ci l'avait annoncé. Arago, qui, un an auparavant, avait vivement engagé ce dernier à rechercher la troublante d'Uranus, prononça cette phrase caractéristique, après avoir lu Ia lettre de M. Galle à l'Académie des Sciences : "M. Le Verrier vit le nouvel astre au bout de sa plume". Pendant plusieurs mois, les articles les plus élogieux sur cette découverte furent publiés par les Recueils scientifiques. On admirait Le Verrier; les plus importantes Sociétés savantes de l'Europe lui décernaient de hautes et exceptionnelles récompenses. Cependant quelques voix s'élevèrent pour chercher à diminuer sa gloire, en lui opposant Adams, jeune et habile astronome de Cambridge, qui avait aussi déterminé par le calcul la planète troublant le mouvement d'Uranus, et qui avait communiqué les éléments de cette planète en septembre 1845 à Challis, et en octobre 1845 à Airy; mais son travail, dont les conclusions concordent avec celles de Le Verrier, ne fut pas publié par les deux astronomes qui le reçurent. II est d'ailleurs bien établi que Le Verrier et Adams avaient fait leurs calculs sans que chacun d'eux connût les travaux de l'autre.

Il devint peu après professeur d'astronomie à la Faculté des sciences et astronome-adjoint au Bureau des Longitudes. Député de la Manche à l'Assemblée législative (1849), il s'attacha à la fortune du président L. Napoléon, qui, après le coup d'État du décembre, le nomma sénateur et inspecteur général de l'enseignement supérieur. Peu de temps après la mort de Fr. Arago (1853), il lui succéda dans la direction de l'Observatoire, poste qu'il dut quitter à la fin de l'Empire, mais qui lui fut rendu par Thiers, et qu'il conserva jusqu'à sa mort (1877). En Astronomie pratique, il a rendu un grand service en réorganisant le matériel et les règlements de l'Observatoire de Paris. Il a également fait établir un Catalogue de 306 étoiles fondamentales.

Ajoutons que Le Verrier n'est pas seulement le découvreur de Neptune. Ainsi, a-t-il présenté par exemple en 1839, à l'Académie des Sciences deux Mémoires sur les variations séculaires des orbites planétaires. 

Le Verrier a démontré que, par suite de l'accélération séculaire du moyen mouvement de la Lune, l'excentricité de l'orbite terrestre est décroissante, qu'elle continuera à diminuer pendant environ 24000 ans et qu'ensuite elle augmentera; que les excentricités et les inclinaisons des orbites des planètes sont petites et qu'elles resteront toujours petites. Ces résultats, avec l'invariabilité des grands axes des orbites des planètes et celle de leurs moyens mouvements, constituent la stabilité du système solaire.

Marchant dans la voie ouverte par Laplace, qui avait démontré que le Système solaire est stable parce qu'il ne fait qu'osciller autour d'une position moyenne, il confirmait donc les conclusions de son prédécesseur en démontrant que les amplitudes des oscillations sont petites, et qu'il existe deux régions de moindre stabilité qui correspondent aux orbites de Mercure et des astéroïdes.

Pour ce qui concerne Mercure, il a essayé par ailleurs de rendre compte des inégalités dans son mouvement en invoquant, comme il l'avait fait pour Uranus, mais cette fois sans le même succès, la perturbation par une autre planète à découvrir.

Pour la théorie des mouvements de Mercure, les astronomes avaient remarqué qu'il né suffit pas de tenir compte des perturbations produites par les autres planètes, notamment par Vénus. Le Verrier, qui aborda cette question en 1842, y revint en 1859, et, d'une savante discussion, il conclut que l'on doit admettre l'existence d'un groupe d'astéroïdes entre Mercure et le Soleil. Alors, M. H. Faye recommanda d'observer les régions voisines du Soleil pendant les éclipses, et M. Lescarbault, médecin à Orgères, écrivit à Le Verrier qu'il avait vu le 26 mars 1859 un disque noir passer devant le Soleil, R. Wolf, de Zurich, écrit en 1876 à Le Verrier qu'il a vu une tache ronde passer sur le Soleil. Le Verrier discute huit passages d'une telle tache et conclut à l'existence d'une nouvelle planète (Vulcain) qui passera sur le Soleil en 1877. D'Oppolzer discute aussi ces huit passages et détermine l'orbite d'une planète devant passer sur le Soleil en 1879. Mais aucun des passages annoncés n'a eu lieu.

Dans les dernières années de sa vie, bien qu'il fût très souffrant, il prenait à peine le temps de reposer son esprit, parce qu'il voulait terminer le travail immense qu'il avait entrepris en 1849, consistant en une théorie complète des mouvements des planètes. De celles de Mercure, Vénus, la Terre et Mars, qui ont des points communs, il conclut que l'on doit diminuer les nombres exprimant la distance de la Terre au Soleil et la vitesse de la lumière : les nombres qu'il a proposés ont été confirmés par l'observation des passages, en 1874 et en 1882, de Vénus sur le Soleil et pour les travaux de Fizeau et de Cornu. De 1872 a 1874, Le Verrier a publié sur Jupiter, Saturne, Uranus et Neptune d'importants Mémoires pour lesquels, en février 1876, la Société royale d'Astronomie de Londres lui a décerné une médaille d'honneur. C'est alors que le rapporteur de cette Société, Adams, a prononcé les paroles que nous avons prises pour épigraphe.

II mourut à Paris peu de temps après avoir donné les derniers bons à tirer de ce travail. Parmi les appréciations portées sur Le Verrier, l'une des plus frappantes est celle d'Airy qui l'a appelé "le géant de l'astronomie moderne". (Lebon).