Arrivé en Australie (1795), il entreprit, sur une frêle embarcation, de concert avec George Bass, un périlleux voyage d'exploration dans l'intérieur du pays, qui réussit à merveille. Ils recommencèrent en 1798 et découvrirent alors le détroit qui porte le nom de Bass. Ces succès valurent à Flinders, en 1799, de la part du gouverneur John Hunter, le commandement du sloop le Norfolk avec la mission de reconnaître les côtes et les détroits du groupe des îles Furneaux. 

De retour en Angleterre, il fut nommé lieutenant de vaisseau et envoyé sur le Xenophon dont le nom fut, pour la circonstance, changé en celui d'Investigator, pour explorer plus en détail la côte Sud de la Nouvelle-Hollande (Australie), où il se rencontra avec le capitaine français Nicolas Baudin, commandant le Géographe. Les maladies dont souffrait son équipage et le mauvais état de son navire le forcèrent de ne pas pousser son exploration plus loin que la baie d'Arnhem. Le 10 août 1803, il prit passage sur le Porpoise, qui partait de Port Jackson pour l'Angleterre; mais sept jours après, le navire faisait naufrage, et Flinders pouvait à grand-peine regagner Port Jackson. 

Reparti sur le Cumberland, il fut contraint de relâcher à l'île Maurice, dont le gouverneur français, Decaen, le retint prisonnier sous l'accusation d'espionnage. Il ne fut relâché qu'au bout de sept ans. Enfin, le 20 octobre 1810, il arriva à Portsmouth et s'occupa de rédiger la relation de son voyage, qui parut le jour même de sa mort (Voyage to Terra Australia; Londres, 1814, 2 vol.). Flinders, dont les travaux feront longtemps autorité, a été un des premiers à étudier l'erreur de la boussole due à l'attraction du fer entrant dans la construction des navires; un mémoire de lui sur ce sujet est inséré dans les Philosophical Transactions de la Royal Society pour 1806 (Les Voyages de Flinders et Bass). (B.-H. Gausseron).